Conversión y Almacenamiento de Energía

NUEVOS FOTOCATALIZADORES MULTIELECTRONICOS PARA PRODUCCION EFICIENTE DE HIDROGENO Y REDUCCION DE CO2 POR VIA SOLAR.

   La línea de investigación general del grupo consiste en el estudio espectro-electroquímico, in situ, de la interface electrodo/solución (estructura y dinámica) en las regiones espectrales UV-Vis e IR medio.

   Específicamente, los temas de investigación actuales corresponden a la caracterización de nuevos compuestos de coordinación, principalmente fotocatalizadores de Ru, sintetizados específicamente con el objetivo de relacionar sus propiedades electroquímicas, fotoquímicas y espectroscópicas con su comportamiento catalítico para la reducción de CO2, la generación de hidrógeno solar y el clivaje de ADN.

   Aplicaciones prácticas típicas de los estudios IR en sistemas electroquímicos son la caracterización de intermediarios, productos y mecanismos de reacciones de electrooxidación de moléculas orgánicas pequeñas para celdas a combustible y de electroreducción de contaminantes tales como CO2 a especies útiles.

   El grupo ha desarrollado y emplea métodos ópticos in situ y técnicas convencionales para sistemas electroquímicos tales como, en el visible, reflectancia (externa), con potencial modulado, espectroscopía con resolución temporal o en estado estacionario con la ayuda de un analizador multicanal óptico. En el infrarrojo medio, reflectancia con equipo FTIR, estado estacionario, ó con espectrómetro dispersivo con modulación de potencial ó de intensidad.

Integrantes del grupo

Coordinador:

Dr. Reynaldo O. Lezna

Colaboradores:

Jackeline Muñoz Zúñiga, Yeimi Franco

Principales publicaciones del grupo referidas al proyecto
(2007 - 2011)

* “On the mechanism of formation and spectral properties of radical anions generated by the reduction of -[ReI(CO)3(5-nitro-1,10- phenanthroline)]+ and -[ReI(CO)3(3,4,7,8- tetramethyl-1,10-phenanthroline)]+ pendants in poly-4-vinylpyridine polymers.”
L.L.B. Bracco, R.O. Lezna, J. Muñoz-Zuñiga, G.T. Ruiz, M.R. Féliz, G.J. Ferraudi, F.S. García Einschlag y E. Wolcan
Inorganica Chimica Acta370 (1), 482-491 (2011).

* “Photochemical two-electron reduction of a dinuclear ruthenium complex containing a bent tetraazatetrapyridopentacene bridging ligand: Pushing up the LUMO for storing more energy.”
S. Singh, N.R. de Tacconi, N.R.G. Diaz, R.O. Lezna, J. Muñoz Zuñiga, K. Abayan y F.M. MacDonnell
Inorganic Chemistry50 (19), 9318-9328 (2011).

* “Reversible Multi-Electron Reduction of 9,11,20,22-tetraaza-tetrapyridopentacene (tatpp) as Axial Ligand in the [(bpy)2Ru(tatpp)]Cl2 Complex.”
R.O. Lezna, N.R. de Tacconi, T. Janaratne, J. Muñoz Zúñiga y F.M. MacDonnell
Journal of the Argentine Chemical Society97 (1), 273-288 (2009).

* “Spectroelectrochemistry of [(bpy)2Ru(tatpp)]CCl2, a photocatalyst for hydrogen generation.”
R.O. Lezna, N.R. de Tacconi y F.M. MacDonnell
ECS Transactions11 (23), 37-43 (2008).

* “On the nature of the redox products of 4-((CH3)2N)C6H4-CO2- and 4-((CH3)2N)C6H4-CO2-Re(CO)3(1,10-phenanthroline): a spectroelectrochemical, pulse radiolysis and flash photochemical study .”
M.P. Juliarena, R.O. Lezna, G.T. Ruiz, M.R. Feliz, G.I. Ferraudi y E. Wolcan
Polyhedron27, 1471-1478 (2008).

* “Electroreduction of the ruthenium complex [(bpy)2Ru(tatpp)]Cl2 in water: insights on the mechanism of multielectron reduction and protonation of the tatpp acceptor ligand as a function of pH.”
N.R. de Tacconi, R.O. Lezna, R. Chitakunye y F.M. MacDonnell
Inorganic Chemistry47 (19), 8847-8858 (2008).

* “The role of monomers and dimers in the reduction of ruthenium(ii) complexes of redox-active tetraazatetrapyridopentacene ligand.”
N.R. de Tacconi, R. Chitakunye, F.M. MacDonnell y R.O. Lezna
Journal of Physical Chemistry112,  497-507 (2008).

* “Inhibition of the fac-(RCO2)Re(I)(CO3)(bis-azine) photodecarboxilation of the carboxylate ligand, RCO2-, when R is a strong electron donating group. The thermal and photochemical properties of complexes where R = ferrocene- and 4-(N,N-dimethylamino)benzyl.”
M.P. Juliarena, G.T. Ruiz, E. Wolcan, R.O. Lezna, M.R. Féliz y G. Ferraudi
Organometallics26,  272-280 (2007).

* “Intercalation of fac-[(4-4' bpyRe(CO3)(dppz)+, dppz = dipyridil[3,2-a:2' 3' -c]phenazine, en polynucleotides. On the UV-vis phoophysics of the Re(I) intercalate and the redox reactions with pulse radiolysis-generated radicals.”
G.T. Ruiz, M.P. Juliarena, R.O. Lezna, E. Wolcan, M.R. Féliz y G. Ferraudi
Journal of Chemical Society. Dalton Transaction20,  2020-2029 (2007).