NUEVOS FOTOCATALIZADORES MULTIELECTRONICOS PARA PRODUCCION EFICIENTE DE HIDROGENO Y REDUCCION DE CO2 POR VIA SOLAR.
La línea de investigación general del grupo consiste en el estudio espectro-electroquímico, in situ, de la interface electrodo/solución (estructura y dinámica) en las regiones espectrales UV-Vis e IR medio.
Específicamente, los temas de investigación actuales corresponden a la caracterización de nuevos compuestos de coordinación, principalmente fotocatalizadores de Ru, sintetizados específicamente con el objetivo de relacionar sus propiedades electroquímicas, fotoquímicas y espectroscópicas con su comportamiento catalítico para la reducción de CO2, la generación de hidrógeno solar y el clivaje de ADN.
Aplicaciones prácticas típicas de los estudios IR en sistemas electroquímicos son la caracterización de intermediarios, productos y mecanismos de reacciones de electrooxidación de moléculas orgánicas pequeñas para celdas a combustible y de electroreducción de contaminantes tales como CO2 a especies útiles.
El grupo ha desarrollado y emplea métodos ópticos in situ y técnicas convencionales para sistemas electroquímicos tales como, en el visible, reflectancia (externa), con potencial modulado, espectroscopía con resolución temporal o en estado estacionario con la ayuda de un analizador multicanal óptico. En el infrarrojo medio, reflectancia con equipo FTIR, estado estacionario, ó con espectrómetro dispersivo con modulación de potencial ó de intensidad.
Integrantes del grupo
Coordinador:
Dr. Reynaldo O. Lezna
Colaboradores:
Jackeline Muñoz Zúñiga, Yeimi Franco
Principales publicaciones del grupo referidas al proyecto
(2007 - 2011)
* On the mechanism of formation and spectral properties of radical anions generated by the reduction of -[ReI(CO)3(5-nitro-1,10- phenanthroline)]+ and -[ReI(CO)3(3,4,7,8- tetramethyl-1,10-phenanthroline)]+ pendants in poly-4-vinylpyridine polymers.
L.L.B. Bracco, R.O. Lezna, J. Muñoz-Zuñiga, G.T. Ruiz, M.R. Féliz, G.J. Ferraudi, F.S. García Einschlag y E. Wolcan
Inorganica Chimica Acta, 370 (1), 482-491 (2011).
* Photochemical two-electron reduction of a dinuclear ruthenium complex containing a bent tetraazatetrapyridopentacene bridging ligand: Pushing up the LUMO for storing more energy.
S. Singh, N.R. de Tacconi, N.R.G. Diaz, R.O. Lezna, J. Muñoz Zuñiga, K. Abayan y F.M. MacDonnell
Inorganic Chemistry, 50 (19), 9318-9328 (2011).
* Reversible Multi-Electron Reduction of 9,11,20,22-tetraaza-tetrapyridopentacene (tatpp) as Axial Ligand in the [(bpy)2Ru(tatpp)]Cl2 Complex.
R.O. Lezna, N.R. de Tacconi, T. Janaratne, J. Muñoz Zúñiga y F.M. MacDonnell
Journal of the Argentine Chemical Society, 97 (1), 273-288 (2009).
* Spectroelectrochemistry of [(bpy)2Ru(tatpp)]CCl2, a photocatalyst for hydrogen generation.
R.O. Lezna, N.R. de Tacconi y F.M. MacDonnell
ECS Transactions, 11 (23), 37-43 (2008).
* On the nature of the redox products of 4-((CH3)2N)C6H4-CO2- and 4-((CH3)2N)C6H4-CO2-Re(CO)3(1,10-phenanthroline): a spectroelectrochemical, pulse radiolysis and flash photochemical study .
M.P. Juliarena, R.O. Lezna, G.T. Ruiz, M.R. Feliz, G.I. Ferraudi y E. Wolcan
Polyhedron, 27, 1471-1478 (2008).
* Electroreduction of the ruthenium complex [(bpy)2Ru(tatpp)]Cl2 in water: insights on the mechanism of multielectron reduction and protonation of the tatpp acceptor ligand as a function of pH.
N.R. de Tacconi, R.O. Lezna, R. Chitakunye y F.M. MacDonnell
Inorganic Chemistry, 47 (19), 8847-8858 (2008).
* The role of monomers and dimers in the reduction of ruthenium(ii) complexes of redox-active tetraazatetrapyridopentacene ligand.
N.R. de Tacconi, R. Chitakunye, F.M. MacDonnell y R.O. Lezna
Journal of Physical Chemistry, 112, 497-507 (2008).
* Inhibition of the fac-(RCO2)Re(I)(CO3)(bis-azine) photodecarboxilation of the carboxylate ligand, RCO2-, when R is a strong electron donating group. The thermal and photochemical properties of complexes where R = ferrocene- and 4-(N,N-dimethylamino)benzyl.
M.P. Juliarena, G.T. Ruiz, E. Wolcan, R.O. Lezna, M.R. Féliz y G. Ferraudi
Organometallics, 26, 272-280 (2007).
* Intercalation of fac-[(4-4' bpyRe(CO3)(dppz)+, dppz = dipyridil[3,2-a:2' 3' -c]phenazine, en polynucleotides. On the UV-vis phoophysics of the Re(I) intercalate and the redox reactions with pulse radiolysis-generated radicals.
G.T. Ruiz, M.P. Juliarena, R.O. Lezna, E. Wolcan, M.R. Féliz y G. Ferraudi
Journal of Chemical Society. Dalton Transaction, 20, 2020-2029 (2007).